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El Archivo se encuentra ubicado en la planta baja del Palacio de la Diputación Provincial. El edificio fue construido entre 1882 y 1897 por los arquitectos Agustín Ortiz de Villajos y Ezequiel Martín y Martín en los solares del antiguo convento de Santa Catalina, de la orden de la Merced, lo que da nombre a la actual plaza donde se encuentra ubicado el edificio.
El Archivo debió existir desde el momento de la primera instalación de la Diputación Toledo, que tuvo lugar el día 14 de agosto de 1813, aunque la instalación definitiva de ésta fue el día 3 de enero de 1836, después de la división provincial de 1833. Anteriormente a esta fecha, su funcionamiento temporal y esporádico al igual que la institución provincial, estuvo ligado al Gobierno Político de la Provincia. La Diputación estuvo instalada en el edificio del extinguido convento que los jesuitas tuvieron en Toledo junto a su actual iglesia, y que fue incautado por el estado tras la desamortización de Mendizábal, lugar que actualmente ocupa la Delegación de Hacienda de Toledo; allí compartió edificio con organismos de la administración periférica del Estado como el Gobierno Civil, el Consejo Provincial y la Intendencia de la provincia, trasladándose la Corporación Provincial y todas las dependencias de la Diputación al actual edificio el día 1 de junio de 1898.
La fusión de dependencias y de depósitos documentales de estas instituciones, unido a que los cargos Jefe Político y Presidente de la Diputación fueron ostentados por la misma persona hasta 1925, hizo que se conservase, junto a los fondos documentales de la propia Diputación, una parte importante de la documentación del Gobierno Civil; nos referimos fundamentalmente a documentación de beneficencia y control de los municipios, así como la procedente de la Intendencia y de otros órganos provinciales de la segunda mitad del XIX.
Podemos hablar con propiedad de Archivo organizado desde 1872, fecha en que se dotó y cubrió la plaza de Archivero, siendo su primer titular Luis Rodríguez Miguel, uno de los pioneros de la doctrina archivística en nuestro país.
Las instalaciones del Archivo consisten en: sala de consulta, sala de trabajo, despacho de la Archivera y tres depósitos de documentos. En la actualidad hay un volumen total de documentación que ocupa unos 1.338 m.l., integrada por 9.605 cajas archivadoras, 4.779 libros y 69 piezas de pergamino, más 3.094 fotografías, de las cuales 442 son negativos en placas de vidrio. El volumen total incluye, además del fondo de la Diputación, otros fondos de organismos benéfico-asistenciales y de instituciones públicas de ámbito provincial conservados en el Archivo. El documento más antiguo conservado es de 1301 y pertenece al fondo del Hospital de la Misericordia de Toledo.